L'un des grands trésors de San Carlino est sa bibliothèque historique. Elle a été conçue et construite comme partie intégrante du couvent par Francesco Borromini lui-même entre 1635 et 1641. L'auteur l'a conçue comme un espace spacieux, bien éclairé, calme et confortable, et l'a conçue comme un espace quadrangulaire de 18,30 x 5 mètres.

Dans les années 1670, Bernardo, le neveu de Francesco Borromini, qui poursuivit les travaux à San Carlino après la mort de son oncle, réduisit de moitié la hauteur des fenêtres de la bibliothèque et transforma en porte la fenêtre centrale menant à la coupole et au clocher.

En 1897, les étagères ont dû être agrandies pour couvrir les murs latéraux afin d'accueillir une importante collection de livres offerte par le chanoine espagnol José de Benavides.

Au milieu du XIXe siècle, un bas-relief en plâtre du sculpteur Aniceto Marinas, commandé par l'archéologue Giovanni Battista Rossi, représente la visite du pape Pie IX aux catacombes de San Callisto, qu'il avait découvertes. Il s'agit probablement d'un don de José de Benavides lui-même.

À partir de 1986, l'Ufficio Italiano dei Cambi (Office italien des changes), qui fait partie de la Banca d'Italia (Banque nationale italienne), en collaboration avec le ministère italien des Biens culturels et de l'Environnement, a réalisé une série de travaux d'amélioration de l'étanchéité du toit, de restauration du plafond et du sol d'origine, de désinfection du mobilier et des livres, de mesures de sécurité et de lutte contre l'incendie, et de rénovation de l'installation électrique.

À la fin des années 1990, Juan María Montijano, professeur d'histoire de l'art à l'université de Malaga et grand connaisseur de la Renaissance italienne et de l'architecture baroque, découvrant les merveilles de San Carlino et, en particulier, l'énorme potentiel de sa bibliothèque, s'est consacré avec une véritable passion et générosité à sa restauration. Dans un premier temps, il s'est consacré seul et avec altruisme à la conservation de la bibliothèque, en initiant le processus de catalogage de son contenu bibliographique.

En 2012, Montijano a parrainé la signature d'un accord entre la communauté trinitaire de San Carlino et l'université de Malaga, en collaboration avec d'autres entités culturelles, pour le catalogage de la collection bibliographique par des étudiants boursiers des facultés d'histoire de l'art, d'histoire, des beaux-arts et d'architecture de l'université.

Ces étudiants, accueillis par la communauté religieuse, ont réalisé ce travail pendant l'été, avec beaucoup de soin et d'affection, et sous la direction professionnelle et attentive du professeur susmentionné. Le catalogage a été achevé en 2015.

Pendant cette période, ils ont inventorié plus de 13 000 volumes écrits en 16 langues différentes, principalement en latin, en italien et en espagnol.






Les ouvrages en question sont datés comme suit : - huit incunables, - 786 livres du 16e siècle, - 2.962 du 17e siècle, - 3.722 du 18e siècle, - 4.921 du 19e siècle, - 250 livres remarquables du 20e siècle ; - divers manuscrits.

La plupart des livres sont de nature philosophique et théologique, ou portent sur différentes disciplines humanistes (art, géographie, histoire...). Outre les huit incunables, les trésors bibliographiques comprennent une Bible polyglotte du début du XVIe siècle et un exemplaire de la première édition illustrée de Don Quichotte, ainsi que plusieurs livres dont le seul exemplaire conservé est celui de cette bibliothèque.

Un programme informatique a été utilisé pour le catalogage, ce qui permet aux chercheurs du monde entier de les consulter. Plusieurs ouvrages d'une valeur particulière ont également été scannés, dont le Libro de fábrica de San Carlino.