San Carlos de las Cuatro Fuentes, dans le passé comme aujourd'hui, a toujours été identifié aux Pères Trinitaires espagnols et donc à l'Espagne. C'est grâce à l'Ordre des Trinitaires et, en particulier, aux religieux espagnols qui ont vécu et vivent encore dans le couvent, que cette précieuse œuvre architecturale et les autres trésors artistiques qu'elle abrite existent et sont préservés.

Un fait qui lie San Carlino au Royaume d'Espagne est l'origine de Francesco Borromini. L'architecte de San Carlo delle Quattro Fontane est né en 1599 à Bissone, une ville qui appartient aujourd'hui au canton suisse du Tessin, mais qui appartenait à l'époque à l'empire milanais, alors sous domination espagnole.

Borromini n'est pas seulement né en territoire espagnol et sous l'autorité du roi Philippe III, il a également maintenu un lien affectif fort avec l'Espagne tout au long de sa vie, s'habillant et se comportant selon les coutumes espagnoles. Il n'est pas étonnant que le pape Urbain VIII, clairement pro-français et anti-espagnol, ait qualifié Borromini, avec un certain mépris, de "spagnoletto".

Au XIXe siècle, la restauration de l'ordre trinitaire est menée à partir de San Carlino par des religieux, pour la plupart originaires d'Espagne. Ils ont laissé une forte empreinte hispanique dans l'église et le couvent de San Carlino.

À commencer par les armoiries espagnoles de la Restauration des Bourbons (1874-1931), peintes sur le plafond de la Sala de los Venerables (Salle des Vénérables).

À la même époque, l'actuel sol en marbre de l'église a été offert. Ce don a été fait par Doña Casilda Iturrízar, veuve de D. Tomás Espalza, fondateur du Banco de Bilbao ; la veuve était une illustre et estimée bienfaitrice des défavorisés, ainsi qu'une mécène des artistes.

Ce fait est attesté par les armoiries qui ornent le sol et qui se lisent comme suit : "Mvnificentia piisimae dominae Casildae Itvrrizar vidvae Espalza flaviobrigensis in Hispania pavimentvm hoc stratvm adornatvmqve est. A.D. MDCCCXCVIII" (Ce pavement a été posé et orné par la munificence de la très pieuse dame Casilda Iturrizar, veuve Espalza, de Bilbao, en Espagne. Année du Seigneur 1898).

Au cours des dernières années du XIXe siècle et des premières années du XXe siècle, San Carlino accueillit un jeune sculpteur d'Arechavaleta (Guipúzcoa), Isidoro de Uribesalgo, qui vint à Rome pour connaître l'art de la ville et se former à l'Institut des Beaux-Arts et à l'Académie de San Lucas.

On lui doit les sculptures des fondateurs de l'ordre trinitaire, saint Jean de Mata et saint Félix de Valois, qui ont été exposées pendant plusieurs années dans des niches de l'église et se trouvent aujourd'hui dans la Sala De Profundis, dans la sacristie ; la sculpture de saint Jean de Mata qui préside la bibliothèque borrominienne est également d'Uribesalgo.

Un autre élément qui relie San Carlino à l'Espagne et, plus précisément, au Pays basque, est son fronton. Nombreux sont ceux qui s'étonnent de la présence d'un tel terrain de sport en plein centre de Rome.

Ce petit fronton a été construit au milieu du XXe siècle sur ce qui restait de l'ancien verger, après que l'État italien eut exproprié le reste du site pour y construire l'Ufficio Italiano dei Cambi (l'Office italien des changes).

Aujourd'hui, le pignon de San Carlino a besoin d'être rénové afin d'être remis en service.

À la fin des années 1990, Juan María Montijano, professeur à l'université de Malaga, a découvert les grands trésors de la bibliothèque de San Carlino et s'est engagé dans la conservation de la bibliothèque.

En 2012, Montijano a parrainé la signature d'un accord entre la communauté trinitaire de San Carlino et l'université de Malaga, en collaboration avec d'autres entités culturelles, pour que des étudiants en histoire de l'art, en beaux-arts et en architecture travaillent au catalogage de la collection bibliographique, une tâche qui s'est achevée en 2015.

Parmi les précieuses richesses bibliographiques, on trouve un exemplaire de la première édition illustrée de Don Quichotte.